大学生创新训练计划申请书.docx

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1、才为X旅大孝大学生创新训练计划申请书项目编号：项目名称:磷酸铁表面铁循环芬顿氧化降解有机污染物申报级别回国家级口省级口校级项目负责人：张茵洁联系电话：所在学院：化学与材料科学学院学号专业班级:高分子1902班指导教师:孙杰李覃申请日期:2023.3起止年月:2023.3-中南民族大学填写说明1本申请书所列各项内容均须实事求是，认真填写，表达明确严谨，简明扼要2 .申请人应为本科生创新团队，首页只填负责人。“项目编号”一栏不填。3 .申请书（含简表）正文填写需采用仿宋GB2312、小四号字体，单倍行距。双面印刷，左侧装订成册。可网上下载、自行复印或加页，注意排版和打印的美观和规范。4 .负责人所

2、在学院认真审核，经初评和答辩，签署意见后，将申请书报送中南民族大学创新创业中心项目管理办公室。5 .本页可不打印。日称项名磷酸铁表面芬顿氧化降解抗生素所属学科化学申请金额20000起止年月2023年3月-年月负责人姓名张茵洁性别女民族汉身份证号037326学号联系方式手机：指导教师孙杰李覃个人信息职称：教授学历：博士E-mai1:职称：副教授学历：博士E-mai1:负责人曾经参与科研的情况无孙杰：1 .湖北省重点研发计划：基于全组分循环利用的磷化工渣场渗滤液治理关键技术研究，2023-20232 .国家新工科教研项目：基于工程教育认证的多方协同环境新工科“梯田”培养模式改革与实践，2018-2

3、0233 .国家自然科学基金面上项目：原细胞仿生微反应器中持久性有机污染物的富集和降解行为(NSFC),2015-20174 .国家科技支撑计划子课题：镒矿区土壤生态修复技术研究及示范(2015BABO1B04),2015-20175 .教育部“新世纪优秀人才支持计划”：基于介孔碳微界面的电芬顿选择性降解有机污染物(NCETT3-1047),2014-20166 .湖北省杰出青年基金：低温催化氧化VOCS的复合仿生催化剂的研究(2011CDA1O6),2012-20137 .国家自然科学基金青年基金：光电协同仿生催化氧化降解有机污染物(NSFC),2009-2011指导教师承担科研课题情况8

4、.湖北省自然科学基金：可见光一微电流协同仿生催化氧化处理难降解有机污染物(2008CDB374),2009-20109 .武汉市应用基础项目：无机钙磷原细胞构建医用骨诱导修复材料,2017-201910 .武汉市关键技术攻关计划项目：制药工业废水资源化处理和回用的关键技术(20129),2014-201611 .武汉市晨光计划：新型复合充氧阴极的制备和催化降解持久性有机污染物O,2009-201112 .洪山区产学研项目：白沙洲森泰环保技术产学研基地(HZY15028),2015-201613 .横向项目：水处理新型臭氧催化剂的研究(HZY18031),2018-202314 .横向项目：生物

5、碳孔径特性研究(HZY17047),2017-201815 .横向项目：磷酸锂废水的资源化处理研究(HZY15024),2015-201716 .横向项目：黄冈化工工业园污水处理厂催化臭氧接触氧化池工程改造研究(HZY15006),2015-201617 .横向项目：有机染料TOC与COD的定量关系(HZYI4004),2014-201518 .横向项目：甲硝噬废水除盐回用的中试研究(HZYO9023),2009-201019 .横向项目：甲硝嗖废水的处理工艺研究(HZY08035),2008-2009指导教师对本项目的支持情况支持李覃：Qin1izJiaguoYuzJianruGong,et

6、a1.,J.Am.Chem.Soc.2011,133,10878-10884.(SCIIF:10.677)2. Qin1izJiaguoYu,JianRuGong,eta1.,ACSCata1.2013z3,882-889.(SCI,IF:5.265)3. Qin1iJiaguoYu,WeiXiao,eta1.Chem.Eur.J.2013z4,1176-1185.(SCIzIF:5.831)4. Qin1i,JiaguoYu,WeiXiaozeta1.Chem.AsianJ.2014,DOI:10.1002/asia.*.(SCI,IF:4.572)5. JiaguoYu,Qin1izShe

7、ngwei1iu,andMietekJaronieczChem.Eur.J.2013,19,2433-2441.(SCI,IF:5.831)6. JunZhangJiaguoYu,YiminZhang,Qin1i,andJianRuGong,Nano1ett.2011,11,4774-4779.(SCI,IF:13.025)7. JiaguoYuzPengZhouandQin1i,Phys.Chem.Chem.Phys.z2013z15,12040-12047.(SCI,IF:3.829)8. Jingxiang1owzJiaguoYuandQin1izPhys.Chem.Chem.Phys.

8、2013,3,1111-1120.(Sa1F:3.829)9. YingWangzJiaguoYu,WeiXiaoandQin1izJ.Mater.Chem.Az2014z11,3847-3855.(SCI)项目组主要成员姓名学号手机号所在学院项目中的分工李玲瀚化学与材料科学学院主处理数据张茵洁化学与材料科学学院主操作实验二、立项依据(可加页)(一)项目简介(IOO200字)芬顿氧化法具有反应条件温和、设备简单易操作、环境友好等优点。然而，在实际应用芬顿氧化技术的过程中存在着Fe(HD还原为Fe(ID效率低、PH工作范围窄、铁离子无法循环利用等问题。提高异相芬顿催化剂表面的Fe(IH)/Fe(

9、H)循环效率是实现异相芬顿实际化应用的关键。(二)国内外研究现状和发展动态(不少于500字)过去的几十年里，环境修复领域的科研工作者们共同见证了芬顿反应的迅猛发展。芬顿氧化法具有反应条件温和、效率高、设备简单易操作、环境友好等优点，在处理农药、造纸、染料、医药等有机污染水体方面具有巨大的应用价值。传统芬顿反应是利用溶解态Fe(I1)催化分解H202生成羟基自由基(0H)来降解有机污染物(式1)。然而，由于Fe(H)离子与H202的反应速率远远快于Fe(In)离子与H202的反应速率(式2),反应体系中的Fe(ID离子会被H202迅速耗尽，使得Fe(IID离子积累沉淀，降低芬顿反应的速率。异相芬

10、顿是用难溶性固体铁基材料代替可溶性二价铁盐与H202进行反应。尽管异相芬顿反应能够克服传统均相芬顿反应中PH工作范围窄、铁离子无法循环利用及金属离子二次污染等缺点，但其固体表面Fe(In)还原为Fe(ID的效率仍然很低。因此，提高异相芬顿催化剂表面的Fe(IID/Fe(II)循环效率是实现异相芬顿实际化应用的关键。Fe(II)+H202-Fe(III)+OH-+011k=76M-1s-1(式1)Fe(III)+H202Fe(II)+H+H02k=0.02M-1s-1(式2)近年来，将异相芬顿氧化技术与超声或光技术联用及向异相芬顿反应体系中引入金属、金属离子、EDTA配体等，可有效提高Fe(II

11、D/Fe(II)循环效率，从而提高H202利用率和污染物降解效率。但这些方法不仅增加了能耗和成本，并且引入了难降解物质，导致二次污染。因此，探索环境友好、成本低廉的方法提高异相芬顿体系中Fe(In)/Fe(II)循环效率，将对异相芬顿氧化技术的发展和实际应用具有重要意义。而小分子还原剂能够将Fe(H1)还原为Fe(II),这可望作为一种绿色、廉价的铁循环调控剂，加速异相芬顿反应中铁循环速率，从而提高污染物降解效率。在此研究背景下，本项目以常见的固体铁盐磷酸铁为异相芬顿催化剂，选取小分子还原剂为铁循环调控剂，构建了高效的芬顿氧化体系，旨在深入揭示小分子还原剂与磷酸铁界面相互作用过程，阐明磷酸铁表

12、面铁循环的分子机制及环境效应，探究双氧水有效利用率及有机污染物降解归趋，从而发展基于铁循环调控的芬顿氧化环境修复新策略。(三)研究目的(300字)近年来，将异相芬顿氧化技术与超声或光技术联用，或向异相芬顿反应体系中引入金属、金属离子、EDTA配体等，可有效提高Fe(III)/Fe(II)循环效率。然而，这些方法不仅增加了能耗和成本，还会引起二次污染。因此，探索环境友好、成本低廉的方法提高Fe(I11)/Fe()循环效率，将对异相芬顿氧化技术的发展和实际应用具有重要意义。本项目以常见的固体铁盐磷酸铁为异相芬顿催化剂，选取小分子还原剂为铁循环调控剂，构建了绿色廉价的高效芬顿氧化体系。采用理论计算、

13、多种表征手段和实验相结合的方式，在分子水平上深刻认识小分子还原剂与磷酸铁界面间相互作用过程，阐明磷酸铁表面铁循环的分子机制，探明双氧水有效利用率及有机污染物降解归趋。(四)研究内容(不少于800字)本项目以石-磷铁矿的主要成分磷酸铁作为异相Fenton反应催化剂，可以为该矿物提供一种有益的利用途径；同时，针对磷酸铁催化FentOn反应效率不足的问题，本发明利用小分子还原剂促进磷酸铁催化剂表面和均相溶液中三价铁向二价铁的转化，催化过氧化氢在磷酸铁表面和溶液中分解生成羟基自由基，从而提升铁循环效率和FentOn氧化能力，高效降解有机污染物。(1)小分子还原剂与磷酸铁界面间相互作用过程的探究利用密度

14、泛函理论计算优化小分子还原剂在磷酸铁表面的配位构型，再进行频率分析，得到磷酸铁与小分子还原剂表面配合物对应基团的理论振动频率。利用衰减全反射红外光谱记录小分子还原剂在磷酸铁表面的实验振动频率。同时，考察不同小分子还原剂浓度、离子强度、PH值和重水交换的红外振动频率，并与理论计算得到的对应基团频率进行比较，确定小分子还原剂在磷酸铁表面的相互作用模型。(2)磷酸铁表面铁循环的分子机制及环境效应的探究利用X射线光电子能谱技术(XPS)分析芬顿反应前后磷酸铁表面铁物种价态的变化，监测表面铁循环过程。利用剥层XPS技术确定磷酸铁的铁循环反应发生的深度。利用1,10-菲啰琳络合显色法测定溶液中Fe(ID和

15、Fe(HI),探究小分子还原剂诱导磷酸铁中铁离子溶出动力学过程。(3)双氧水有效利用率及有机污染物降解归趋的探究利用改进的硫酸氧钛(TiOSO4)显色法监测芬顿反应过程中H202的浓度变化，利用苯甲酸为分子探针法测定0H的产量，利用氧气测定仪监测02的产量。通过计算H202转化为0H的百分比定量H202的有效利用率。利用高效液相色谱、紫外可见分光光度计及总有机碳测定仪测定芬顿反应过程中有机污染物的降解效率及矿化效率。利用气相色谱-质谱联用仪和液相色谱-串联质谱联用仪追踪有机污染物的降解中间产物，探究有机污染物的降解归趋。当M与Y进行络合反应时，如有氢离子存在，就会与Y结合，形成它的共轲酸。此时，Y的平衡浓度降低，故使主反应受到影响。氢离子存在使配位体参加主反应能力降低。本项目同时进行酸效应对比，以HC1代替小分子酸，与磷酸铁进行表面铁循环。(五)创新点与项目特色(不少于400字)创新点：顿氧化技术与超声或光技术联用及向异相芬顿反应体系中引入金属、金属离子、EDTA配体等提高Fe(HD/Fc(H)循环效率面临着成本高、引入难降解物质及二次污染等瓶颈问题。本项目利用天然小分子配体小分子还原剂发展环境友