VOCs相间非平衡态迁移对土壤修复效果的影响.doc
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1、VOCs相间非平衡态迁移对土壤修复效果的影响挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)普遍存在于工业污染场地,因其易迁移和难降解的特性而受到广泛关注. 修复VOCs污染场地时通常存在拖尾、反弹和二次污染物释放的现象,限制了对VOCs的修复效率,这些现象均与修复过程中VOCs在相间的非平衡态迁移有关,但目前仍缺乏定量化的研究. 基于此,选择四氯化碳为典型的VOCs,采用沙箱试验,探究了VOCs的相间非平衡态迁移在表面通风、土壤挖掘以及热脱附和气相抽提联用技术应用过程中对土壤修复的影响. 结果表明:在表面通风和土壤挖掘过程中能产生较为显著的二次污染物释放现象;
2、在热脱附和气相抽提联用技术的修复过程中能产生拖尾现象,而在修复结束后则会产生反弹现象,这些现象均为相间非平衡态迁移的表现形式. 其中,在表面通风、土壤挖掘以及热脱附和气相抽提联用技术修复过程中,四氯化碳释放通量的最大反弹幅度分别为0.69、2.80和64.00倍,表明相间非平衡态迁移对热脱附和气相抽提联用技术产生的影响最大. 研究显示,相间非平衡态迁移在不同的土壤修复工艺中均有体现,严重限制了土壤修复的效率,需要引起土壤修复工作者的高度重视.关键词:挥发性有机物(VOCs);四氯化碳;土壤修复;非平衡态迁移;释放通量挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs
3、)是工业污染场地中常见、高风险的污染物,可以通过土壤气入侵、饮用地下水等方式与人体发生接触,对人体健康具有较大的威胁. 此外,VOCs通常具有“三致”效应,对人体有急性或慢性、直接或间接的致病作用,因此对VOCs污染的土壤开展修复至关重要. 目前常见的土壤修复技术包括物理、化学和生物等修复方法. 在这些修复方法的使用过程中,往往存在拖尾现象和二次污染物释放的现象,在修复结束后还存在反弹现象. 其中,拖尾现象是指修复后期土壤中污染物的去除速率缓慢,但随着时间延长仍有污染物缓慢释放的现象. 拖尾现象在气相抽提、土壤机械搅拌通风等修复工艺中较为普遍. 二次污染物释放是指土壤修复过程中,由于土壤挖掘、
4、扰动等原因导致聚集在土壤内部的VOCs释放速率增加的现象,较为典型的例子是20世纪80年代至90年代英国Corby市在土壤修复中发生的二次污染事件,以及2015年发生在我国常州外国语学校的事件. Lemming等对污染土壤修复过程中的残留污染物和二次污染进行了全生命周期建模,发现采用某些修复手段,特别是土壤挖掘及异位处置可能会导致修复过程中VOCs对人体产生的危害大幅增加. 与二次污染物释放具有相似点的现象就是修复结束后的反弹现象,也就是在土壤修复结束一段时间后,污染物浓度比修复结束时有所上升,甚至接近修复前浓度水平的现象,该现象在地下水抽提、气相抽提等修复过程中较为普遍.拖尾现象、二次污染物
5、释放现象和反弹现象本质上均是由VOCs在相间的非平衡态迁移造成的. 相间非平衡态迁移是指VOCs在气相、液相和固相中的某一相中大量富集,其浓度超过了其他相对应的平衡浓度,从而导致存在VOCs跨界面持续传质的现象. 一般而言,黏土中具有较多阻碍VOCs扩散的微孔和中孔结构,且容易形成土壤团聚体,从而导致土壤固相吸附的VOCs传质到土壤气的过程较为缓慢,出现VOCs在相间不平衡的现象. 已有研究结果发现,在自然条件发生改变(如地下水波动)的情况下,可能发生一定程度的相间传质,从而对VOCs从土壤中逸出到大气中的通量产生一定的影响. 然而,相间非平衡态迁移的现象在土壤修复过程中表现得更加显著. 例如
6、,QI等发现在采用多相抽提技术修复受LNAPL污染的地层时,NAPL相-气相、NAPL相-水相之间的跨界面缓慢传质会降低通过气相和水相抽提的VOCs的通量,从而降低多相抽提的修复效率. Hoeg等发现气相抽提抽出的污染物初期来自土壤气,后期来自土壤中固相污染物的解吸,固相中VOCs的缓慢释放最终导致了气相抽提中VOCs浓度出现拖尾. 由于在黏土等土壤中存在慢速吸附和解吸,导致土壤修复中出现拖尾、反弹和二次污染物释放等现象.然而,目前对于土壤修复过程中相间非平衡态迁移的表现大都局限于定性的研究,尚缺乏对特定工艺中相间非平衡态迁移的定量化研究以及对不同修复工艺影响的定量对比. 因此,该研究以四氯化
7、碳为典型污染物,以表面通风、土壤挖掘以及热脱附和气相抽提联用为典型的3种土壤修复方式,探究不同修复过程中气相四氯化碳浓度的拖尾现象、反弹现象和二次污染物的释放现象,定量描述相间非平衡态迁移对不同修复工艺修复效率的影响,以期为修复实际场地中VOCs污染物的定量化描述提供参考.1 材料与方法1.1 表面通风和土壤挖掘试验装置与操作流程表面通风和土壤挖掘试验的装置如图1所示. 沙箱是一个尺寸为0.5 m0.2 m0.4 m的长方体. 在高度为0.15 m的位置,均匀填充一块尺寸约为0.10 m0.20 m0.02 m的四氯化碳污染土壤. 污染土壤为粉质沙土,其总质量约为450 g,其中四氯化碳在土壤
8、中的浓度为111.1 mg/kg. 在沙箱中00.3 m高度的其他位置填充未污染土壤. 未污染土壤的填充容重为1.4103kg/m3,其初始状态的湿度为8%,以减弱试验过程中土壤孔隙水由于重力作用而发生的流动. 污染源区及未污染土壤的基本性质见表1. 由于粒径较小的土壤相比于粒径较大的土壤具有更大的VOCs吸附容量,且脱附过程更为缓慢,容易产生VOCs的富集,因此在该试验中采用粒径较小的土壤作为污染源.为了模拟土壤表面通风的情况,在土壤表面设置一个气路. 通过气体蠕动泵(通风流量为9.27或18.76 mL/min)或微型隔膜泵(通风流量为 1 800 mL/min)将大气抽提进入沙箱内的土壤
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