光催化水解制氢反应器温度场的数值分析.doc
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1、光催化水解制氢反应器温度场的数值分析摘要:以太阳能光解水制氢为背景,采用计算流体力学软件结合二次开发,对太阳能光催化反应器内部的传热过程进行了数值分析。建立了高质量的结构化六面体光催化反应器网格,对太阳能光催化反应器模型的温度分布特性进行数值分析研究,编辑高斯热流,并结合太阳能光催化分解水制氢活性评价系统实验台进行模型验证。重点研究在全光谱作用下太阳辐射对于反应器以及反应器内部流体温度分布的影响,研究在不同工况下温度分布差异以及原因。随着社会的发展、生活水平的提高,对能源的需求和使用不断增大,全球正面临着能源危机以及传统能源消耗带来的环境污染等重大问题。太阳能以其储量的无限性、开发利用的清洁性
2、,成为21世纪解决开发利用化石能源带来的能源短缺、环境污染和温室效应等问题的有效途径之一。自20世纪70年代,日本学者A.Fujishima等1在Nature上首次报道了光照条件下,TiO2电极可分解水产生氢气,光解水制氢掀起了一股研究热潮。氢作为一种无污染高热量的能源,人类未来对其需求将大幅上升,例如燃料电池、医药、食品、航天等领域都需使用氢气2。氢气制备的方法有很多种,例如,化石燃料重整3、热分解4、光解制氢5-6、电解水制氢7-8等。其中,甲烷水蒸气重整制氢是目前制氢工艺中最为成熟的工艺9。然而,甲烷水蒸气重整制氢是强吸热反应,传统的制氢方法需要消耗巨大的常规能源,使氢能身价过高,成为典
3、型的“贵族能”,大大限制了氢能的推广应用10。因此,与甲烷自热重整制氢相比,太阳能光解水制氢不仅可以为人类社会提供大量的清洁能源,还可以节约常规化石燃料、保护生态环境以及减缓全球日益严重的气候变化等问题11。从实际应用出发,研究太阳能光催化分解水制氢可为推动高效、低成本的规模化太阳能光催化制氢的实现起到积极的作用。图1为太阳光谱能量分布图12。由图1可知,太阳光谱能量主要分布在波长为2002500nm,根据目前的研究可知,波长大于760nm的红外波段太阳辐射中大多数的光子不能被吸附性基底吸收,并且会转化为热能。在光催化反应过程中,反应器接收到的全光谱太阳光不但提供了所需的紫外光和可见光,而且提
4、供了红外线,这一部分红外线会导致反应器的温度场升高。基于热力学的单电子-空穴对理论,刘保顺等13研究表明,随着反应温度的升高,光激发电子(e-)和空穴(h+)理论能量损失将增加,并且光催化的速率将受到影响。P.Ritterskamp等14研究了二硅化钛(TiSi2)分解水,结果表明,通过提高反应温度可以提高H2的生产效率;光解水制氢过程中纳米催化剂粒子的团聚状态会随温度发生变化,进而影响制氢效率15。综上所述,反应器温度场对光催化制氢效果有重要影响,但目前对反应器温度场分布的研究与分析尚未得到足够重视。因此,本文选取太阳能光催化分解水制氢活性评价系统中的反应瓶,建立光催化反应器的模型。以此为基
5、础,采用计算流体力学软件结合二次开发方式对太阳能光催化反应器内部的传热进行数值分析,并通过太阳能光催化分解水制氢活性评价系统实验台对数值分析结果进行验证。1几何模型及模拟方法1.1几何模型与网格划分1.1.1几何模型如图2所示,太阳能光催化反应器的中太阳光沿着Y-1轴竖直方向垂直向下射入,经过顶部高透玻璃的聚光后射入反应器内部,通过空气段,反应器内部液体受到太阳辐射而温度升高。而在实际过程中将反应器内部抽至真空,因此在建立模型时进行一定的处理,在模型中建立网格,通过在计算流体力学软件中进行材料定义而近似模拟真空16。太阳能光催化反应器物理模型结构参数如表1所示。1.1.2太阳能光催化反应器网格
6、的建立使用商业化软件对太阳能光催化反应器进行网格划分,建立O型结构化六面体网格,如图3所示。同时通过block细分解决了反应器瓶身相贯处网格质量问题,并得到了较高质量的结构化网格。1.1.3水浴加热的网格模型划分本设计是对水浴加热工况下的温度分布仿真分析,建立水浴加热情况下网格模型,添加水浴部分,建立水浴加热模型网格。基于光催化反应器网格模型,再进行block的划分。如图4所示,将整体分为两个部分,上半部为自然换热条件,下半部为水浴段设定定壁温条件,进行仿真模拟。1.1.4网格无关性检验网格疏密对数值计算结果影响很大,只有当网格数的增加对计算结果影响不大时,数值模拟计算结果才有意义。采用较为粗
7、一些的网格,有一些计算结果后,不断地对网格进行局部细分,即网格自适应技术不断加大网格密度,并使用不同网格密度的模型进行计算,直到结果可以认为网格疏密对计算结果影响不大,即网格通过无关性验证。之后在影响波动小的区段内选取网格密度较小的网格,以节省计算时间。为了验证网格的无关性,本文划分了6种数量的网格:12万、25万、34万、40万、52万和60万。如图5所示,以液面中心温度(监测点1)和高透玻璃表面中心温度(监测点5)为评判标准。图6为温度与网格数量的关系。从图6可以看出,当网格的数量上升后,温度的变化幅度很小,对于监测点1,34万与40万网格数量计算温度相对误差为0.009%,对于监测点5,
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